Il primo
chiostro, detto "di Arnolfo" con riferimento a
Arnolfo di Cambio al quale è stato attribuito, è stato
progettato insieme al refettorio in una
delle fasi costruttive iniziali del complesso: lo attesta l'uso dei sottili pilastrini
ottogonali con capitelli a foglie d’acqua
invece di colonne. Il chiostro era diviso in
due parti da un fabbricato perpendicolare alla chiesa (contrassegnato con la lettera
D nella veduta settecentesca di Santa Croce) che si congiungeva all'ultima
campata del refettorio (E).
All'ala centrale erano addossati innumerevoli
monumenti funebri, tanto che questo chiostro fu detto "dei morti". Nel
1869 l’edificio centrale venne demolito e nel 1870 fu abbattuto anche il corpo
di fabbrica rivolto verso la piazza, ricostruito in forme che richiamano l'attiguo
loggiato trecentesco sopraelevato. Il cimitero
è stato poi trasformato in giardino e il Padre Eterno benedicente,
scolpito da
Baccio Bandinelli nel 1556 per il coro
del duomo di Firenze e qui trasferito nel 1843, è circondato da numerosi
cipressi.

Un elegante portale con al centro lo stemma
della famiglia Spinelli introduce all'androne
di accessso al secondo chiostro, noto anche come “chiostro del Brunelleschi”
benché ultimato nel 1453, molti anni dopo la sua morte, probabilmente da
Bernardo Rossellino.
Committente fu Tommaso Spinelli, ricco banchiere che allo stesso Rossellino affidò
probabilmente anche la costruzione del proprio palazzo
nel vicino Borgo Santa Croce al numero 10. Il porticato inferiore, su colonne
in pietra serena, presenta volte a crociera, mentre nella loggia superiore sottili
colonne sorreggono una trabeazione;
nei pennacchi degli archi sono inseriti
tondi con stemmi Spinelli. Nel 1933, in occasione del primo
Maggio Musicale Fiorentino, nel chiostro è stata messa in scena la
sacra rappresentazione Il mistero di Santa Uliva con le musiche
di
Mario Castelnuovo Tedesco e per la regia di Jacques Copeau. Il
regista Ridley
Scott nel 2001 ha girato nel chiostro alcune scene del film
Hannibal.
Il
chiostrino, definito "antico" perchè forse collegato all'edificazione
della "seconda Santa Croce" di metà Duecento, rappresenta il cuore
del complesso francescano, delimitato dalle pareti della Cappella Baroncelli, della
Cappella Pazzi, del convento e dell’androne del Noviziato. Il campanile
domina questo spazio sconosciuto.